ダグラス・ブース／アルマン・ルーラン

　ロベルト・グラチーク／フィンセント・ファン・ゴッホ

　エレノア・トムリンソン／アドリアーヌ・ラヴー

　クリス・オダウド／郵便配達人ジョセフ・ルーラン

　ヘレン・マックロリー／ルイーズ・シュヴァリエ

　ジョン・セッションズ／タンギー爺さん

　シアーシャ・ローナン／マルグリット・ガシェ

　山田孝之／アルマン・ルーラン

　三宅健太／フィンセント・ファン・ゴッホ

　冬馬由美／アドリアーヌ・ラヴー

　イッセー尾形／郵便配達人ジョセフ・ルーラン

　幸田直子／ルイーズ・シュヴァリエ

　鈴木清信／タンギー爺さん

　伊藤かな恵／マルグリット・ガシェ

ゴッホは、テオに書いた最期の手紙でこう書き記している。「我々は自分たちの絵にしか語らせることはできないのだ」と。ならば、彼の絵に語らせるべきではないか？　ゴッホへの敬意から、前人未踏の大胆な手法でその人生を描き出した『ゴッホ ～最期の手紙～』は、驚嘆に値する革新的な芸術だ。なんと本作ではゴッホの謎に満ちた死の真相が、ゴッホ自身の絵によって描き出される！　全編を構築しているのは、125名の画家たちの筆でゴッホのタッチを再現しながら描かれた“動く油絵”。つまりゴッホの絵画が動き、ゴッホ自身の人生に迫る圧巻の体験型アート・サスペンスなのである。

アーティストたちによる情熱の結晶である本作はまた、気が遠くなるような制作過程を踏んだからこその魅力にあふれている。映画はまず、俳優たちが役を演じる実写映画として撮影された。俳優たちはゴッホの絵画に似せて作られたセットで、あるいは撮影後にCGアニメーションでゴッホの絵と合成させるためのグリーンバックを背景に演技を披露。それをとらえた映像は特別なシステムでキャンバスへ投影され、長期にわたる特訓でゴッホのタッチを完璧に習得した画家たちの筆で油絵に。各国から選ばれた画家たち(日本人画家、古賀陽子も参加)は各俳優の特徴を残しつつも、絵画に登場する人物の風貌や雰囲気をうまく混ぜ合わせ、動く肖像画へと生まれ変わらせた。本編の１秒は、12枚の油絵を撮影した高解像度写真によって構成されている。こうして豪華キャスト陣の名演と、それを元に描かれた62,450枚もの油絵が、ゴッホの世界に新たな生命を吹き込んだのだ。